中國科學院大連化學物理研究所吳開峰教授課題組揭示了膠體納米晶體快速自旋翻轉形成分子自旋三聯態(tài)的機理并展示了其光化學應用。
該研究于 3 月 24 日發(fā)表在《化學》雜志上。
傳統(tǒng)上，半導體自旋特性是物理學的一個領域。溶液生長半導體材料的最新發(fā)展，例如鹵化鉛鈣鈦礦和膠體納米晶體，開始將化學家納入這一游戲。但這些材料的自旋弛豫壽命仍然太短（在室溫下通常為幾皮秒），無法用于自旋電子和量子信息技術應用。
然而，重要的是，有一個名為“分子光化學”的大領域特別喜歡自旋弛豫分子三重態(tài)。光化學家在合成稱為敏化劑的特殊分子方面付出了很多努力，這種分子可以在光激發(fā)下產生三聯體。
“我們意識到，最近在膠體納米晶體中測量的短自旋壽命應該在分子光化學中找到直接應用，”吳教授說。
研究人員使用與羅丹明 B 分子表面錨定的CsPbBr 3納米晶體證明了自旋光化學。使用先進的飛秒激光光譜，他們發(fā)現納米晶體或分子的激發(fā)會引起有效的電荷分離，并且納米晶體內載體的快速自旋翻轉能夠通過電荷重組高產率地形成分子三聯體。相比之下，該系統(tǒng)排除了傳統(tǒng)的重原子效應機制。
此外，利用雙三重態(tài)形成途徑和 CsPbBr 3和羅丹明 B 的互補光譜覆蓋，他們實現了高效的白光驅動分子三重態(tài)光化學，包括三重態(tài)聚變光子上轉換和單線態(tài)氧生成。
“這項研究為溶液處理半導體材料的光化學應用開辟了一條新途徑，”吳教授說?！八赡軙ぐl(fā)這些低成本材料的自旋特性在更多領域的應用?！?/p>
上述工作得到了國家自然科學基金委、科技部和中科院的支持。
